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撰稿

由课题组供稿

导读

最近，华南理工大学物理与光电学院李志远教授领导的团队，利用近红外(1.2-1.5um)的飞秒脉冲激光作为泵浦源，以特殊设计的铌酸锂啁啾非线性光子晶体作为工作介质，首次发现该晶体存在着二阶非线性和三阶非线性协同合作的新机制，可方便地产生-nm可见-近红外波段可调谐的白光激光。研究成果以“WhiteLaserRealizedviaSynergicSecond-andThird-OrderNonlinearities”为题目发表在Science伙伴期刊、中国科协主办的综合性期刊Research（Volume,ArticleID）上。该文章共同第一作者为陈宝琴副教授、博士研究生洪丽红和胡晨阳博士，通讯作者为李志远教授。

研究背景

白光激光具有超大带宽、高峰值功率、高脉冲能量、高时空相干性、光谱可调谐、色度宽广等优越性能，在现代科学的各个领域均有重要的应用前景。在非线性光学频率转换技术的辅助下，当把现有的具有一个或几个特定离散波长或有限光谱带宽的激光输入到非线性晶体或材料中时，非线性光学相互作用将有助于产生新的激光，扩大光谱频带，同时保持输入激光的高相干性。因此，激光光谱带宽的覆盖率已经达到了一个前所未有的水平。然而，如何构建一台全光谱激光器，输出能与我们日常的太阳光相媲美的覆盖极宽光谱带宽（从紫外光到中红外光，-nm）的全谱激光束，同时具有高时空相干性（即光束准直和脉冲压缩能力远超于不相干的太阳黑体辐射）以及高功率和高能量，仍然是一个宏大的挑战和伟大的目标。

飞秒脉冲激光和非线性频率转换相结合是实现全谱激光这一伟大光学梦想的有效途径。目前，超连续谱产生被认为是解决这一问题的最佳途径。大部分超连续光源的工作，主要基于样品的三阶非线性效应，使得泵浦脉冲穿过样品后光谱得以展宽，该效应需要依靠相当高的能量密度的泵浦光源。例如，在二氧化硅、氟化物、钙化玻璃等非晶体材料中，由于材料结构存在反转对称性，其三阶非线性显著，而二阶非线性为零。然而，由于各种材料、结构和色散的限制，这种三阶非线性方案至今离实现全谱激光的梦想还很遥远。

另外，在长期的非线性光学与激光器发展的探索工作中，二阶非线性光学效应一直处于主导作用，可方便高效地实现各种连续波的激光频率转换。在这些系统中，相位匹配往往通过非线性晶体中的双折射相位匹配（Birefringencephasematching,BPM）或准相位匹配（Quasi-phasematching,QPM）技术来实现。非线性晶体中的BPM技术和周期性极化铌酸锂(Periodicalpoledlithiumniobate,PPLN)中的QPM技术最严重的问题之一是其工作带宽有限。因此，尽管这些非线性晶体中的比各种玻璃材料中的要大很多个数量级，但在过去研究中利用二阶非线性光学效应实现超连续谱产生的情况仍然比较少见，因为超连续谱产生必然涉及到带宽非常宽的非线性光学相互作用。也许由于这个原因，在过去的研究工作中，关于这种方案的讨论比较少。但是，很明显地，仅仅依靠二阶非线性频率转换方案来实现全谱激光的梦想也是能力不足的。

创新研究

李志远教授团队在其最新研究工作中首次提出了一种创新方案，利用单块啁啾极化铌酸锂晶体(Chirpedperiodicalpoledlithiumniobate,CPPLN)中二阶非线性和三阶非线性的协同作用，产生了可见光到近红外（-nm）的高效可调谐超连续白光激光，并且转换效率高达30%。同时，白色激光的强度，光谱和色度等都可以在很宽的范围内进行调制。CPPLN的这种创新能力可归因于CPPLN的准相位匹配结构结合泵浦飞秒脉冲激光器的高峰值功率和宽带宽特性，从而实现二阶和三阶非线性的协同作用。首先，基于泵浦激光高峰值功率引发三阶非线性效应，促使初始光谱展宽，并且当泵浦激光脉冲在CPPLN中传输时，新的光谱成分会添加到泵浦激光脉冲中。其次，设计的CPPLN样品能够提供多个有较大非线性系数的倒格矢带分布，能够同时为二次谐波产生和级联的三次谐波产生中的宽带非线性频率转换的非线性相位失配提供补偿，因而入射近红外泵浦脉冲内的各个波长成分都能够参与到非线性过程中来。与原始泵浦激光器相对，所有三阶非线性效应诱导的新频率分量在此转换过程中都非常有效。第三，频率上转换过程的二次谐波和级联三次谐波脉冲还将激发自己的三阶非线性效应，并引发新一轮的光谱展宽过程。这些二阶和三阶非线性效应的协同作用可以以非常高的效率将高峰值功率近红外泵浦激光器的能量上转换，并且显着拓宽了光谱使得利用带宽仅为nm的泵浦光源产生-nm波段的超连续谱成为可能。

在这种新型方案中，二阶和三阶非线性的协同作用巧妙地取决于泵浦激光器的条件，因此输出白光超连续谱的分布和色域可以通过改变泵浦脉冲的强度、中心波长或者转动晶体改变入射光的电场偏振方向进行调制，方案灵活，精简了光路的复杂程度，对激光显示、脉冲整形等具有重要的实际应用价值。此外，这项工作最重要的创新是首次展示在单一非线性光学材料中探索和利用二阶、三阶非线性效应的协同作用，以实现可见-近红外波段的超宽带白光激光产生的途径，从而为制造高峰值功率和高脉冲能量的白光激光提供了一条新颖而有前景的路线，乃至有望实现更宏大同时也更具挑战性的紫外线-可见光-红外线全光谱激光的梦想。

图文速览

图一CPPLN晶体通过二阶和三阶非线性产生可见-近红外白光激光的原理图

图1.CPPLN晶体通过二阶和三阶非线性产生可见-近红外白光激光的原理图。(a)飞秒激光通过非线性过程的光谱展宽示意图；(b)CPPLN中近红外泵浦飞秒激光通过级联的上转换效应可以同时实现宽带的SHG和THG；(c)二阶和三阶非线性的协同作用可以产生光谱展宽的SHG和THG，实现光谱覆盖整个可见光波段的白色激光；(d)CPPLN的结构设计，向上箭头和向下箭头分别表示正畴和负畴；(e)样品的有效非线性系数谱；(f-g)不同倒格矢带能够为二次谐波和三次谐波非线性过程的相位失配提供补偿。

图二入射光e偏振方向的白光激光产生实验结果

图2.入射光e偏振方向的白光激光产生实验结果。(a)在样品出射端观察到刺眼的光斑；(b)在不同泵浦波长下的输出光斑的空间分布；(c)经过光栅分光后的1级衍射光斑，表明输出的超连续谱覆盖整个可见光波段；(d)输出的超连续光谱分布。

图三入射光o偏振方向的白光激光产生实验结果

图3.入射光o偏振方向的白光激光产生实验结果。(a)不同泵浦波长下的输出光斑的空间分布；(b)栅分光后的1级衍射光斑；(c)输出的超连续光谱分布。

图四CIE色度坐标下的样品输出光斑的色域演化

图4.CIE色度坐标下的样品输出光斑的色域演化。(a)入射光为e偏振的结果；(b)入射光为o偏振的结果。

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